- 新聞中心
- news Center
- 聯(lián)系我們
- Contact Us
蘇州納樸材料科技有限公司
- 聯(lián)系人:
李女士
- Contact:
Ms. Li
- 手機:
18970647474(同微信)
- Mobile Phone:
+86-18970647474
(WeChat ID)
- 郵箱:
- E-mail:
2497636860@qq.com
- 技術(shù)聯(lián)系人:
徐先生
- Technical Contact:
Mr. Xu
- 手機:
18914050103(同微信)
- Mobile Phone:
+86-18914050103
(WeChat ID)
- 郵箱:
- E-mail:
nanopure@qq.com
- 辦公室地址:
蘇州市相城區(qū)聚茂街185號D棟11層1102
- Office Address:
D-1102, 185, Jumao Street, Xiangcheng, Suzhou, Jiansu, China
- 工廠地址:
江西省吉安市井岡山經(jīng)濟技術(shù)開發(fā)區(qū)
- Plant Address:
Jinggangshan Economic Development Zone, Ji' an 343000, Jiangxi, China
【合成】JACS:廈大王帥/華盛頓州立大學王勇合作在氮化硼催化甲烷氣相氧化的自由基反應(yīng)機理方面取得研究進展
信息來源:本站 | 發(fā)布日期: 2024-03-29 14:33:42 | 瀏覽量:194821
廈門大學化學化工學院王帥教授同美國華盛頓州立大學王勇教授合作,在氮化硼催化甲烷氣相氧化的自由基反應(yīng)機理方面取得研究進展,相關(guān)成果以“Mechanistic Insights into Radical-Induced Selective Oxidation of Methane over Nonmetallic Boron Nitride Catalysts”為題…
廈門大學化學化工學院王帥教授同美國華盛頓州立大學王勇教授合作,在氮化硼催化甲烷氣相氧化的自由基反應(yīng)機理方面取得研究進展,相關(guān)成果以“Mechanistic Insights into Radical-Induced Selective Oxidation of Methane over Nonmetallic Boron Nitride Catalysts”為題在線發(fā)表于《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc., DOI: 10.1021/jacs.2c13648)。
甲烷作為廉價、清潔的碳基資源,廣泛存在于天然氣、頁巖氣和可燃冰中。利用氧氣將甲烷高選擇性氧化為甲醇、甲醛等大宗化工平臺分子是理想的甲烷轉(zhuǎn)化利用方式之一。不過,由于甲烷分子的高度惰性,甲烷氣相氧化反應(yīng)通常需要在較苛刻的反應(yīng)條件下進行,導(dǎo)致甲醇、甲醛等目標產(chǎn)物極易被進一步氧化為CO2。如何抑制深度氧化是甲烷選擇氧化反應(yīng)的核心挑戰(zhàn)課題。近年來前沿研究表明,相較于傳統(tǒng)金屬氧化物催化劑,非金屬硼基催化劑(如B2O3、BN等)在烷烴氣相氧化反應(yīng)中表現(xiàn)出獨特的抗深度氧化能力,受到廣泛關(guān)注。然而,文獻中對該類催化劑的烷烴氧化反應(yīng)機理,特別是最為惰性的甲烷分子的活化轉(zhuǎn)化機制,仍存在較大爭議,這嚴重阻礙了高性能硼基催化劑的理性設(shè)計與創(chuàng)制。
基于課題組對硼基烷烴氧化催化劑的前期研究(Sci. Adv. 2019, 5, eaav8063; Nat. Commun. 2020, 11, 5693),本工作系統(tǒng)地考察了BN與B2O3在催化甲烷氣相氧化機理上的差異。研究表明,雖然兩類催化劑在甲烷氧化反應(yīng)中表現(xiàn)相似的高甲醛選擇性,但BN需要在反應(yīng)初始階段原位生成BOx活性位,因此存在明顯的活性誘導(dǎo)期。同時,不同于以表面反應(yīng)為主的B2O3催化甲烷氧化過程,BN催化劑上甲烷轉(zhuǎn)化幾乎全部來自氣相反應(yīng)的貢獻。結(jié)合催化反應(yīng)動力學、同步輻射真空紫外光電離質(zhì)譜和理論計算等研究手段,本工作揭示了甲烷和氧氣在BN催化劑表面被協(xié)同活化產(chǎn)生甲基自由基(CH3?),并擴散至氣相引發(fā)鏈式甲烷氧化自由基反應(yīng),其中氣相反應(yīng)空間與自由基濃度顯著地影響了甲烷轉(zhuǎn)化速率。相異于以含氧自由基為主的甲烷燃燒,該過程產(chǎn)生CH3?與CH3OO?,反應(yīng)溫和,深度氧化被顯著抑制。以上結(jié)果表明,通過催化劑調(diào)控氣相自由基反應(yīng)路徑是實現(xiàn)甲烷選擇性氧化轉(zhuǎn)化的有效策略,這為烷烴選擇氧化催化劑的理性設(shè)計提供了新思路。
本研究工作在王帥教授和王勇教授的共同指導(dǎo)下完成。廈門大學化學化工學院2022屆博士畢業(yè)生韓沛杰(現(xiàn)為新加坡國立大學博士后)為論文第一作者。林敬東副教授、萬紹隆副教授、熊海峰教授等參與了相關(guān)研究與討論。本研究工作得到國家自然科學基金(22121001、21922201、91945301、21872113),科技部重點研發(fā)計劃(2021YFA1501104)和中央高?;究蒲袑m椯Y金(20720220008)的資助。
論文連接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13648
來源:廈門大學化學化工學院
-
2024-10-15 09:49:51
常見的六方相氮化硼(hBN)因化學穩(wěn)定、導(dǎo)熱性能好以及表面無懸掛鍵原子級平整等特點,被視為理想的寬帶隙二維介質(zhì)材料。菱方相氮化硼(rBN)可以保持h…
-
2024-10-07 09:23:20
多數(shù)晶體內(nèi)原子、分子排列并非完美無暇,也因此會形成晶體缺陷,而科學家最近發(fā)現(xiàn)層狀二維材料存在的單原子缺陷,竟無需其他特殊條件就可在室溫下保留幾…
-
2024-09-28 09:33:56
氮化硼是由氮原子和硼原子構(gòu)成的晶體,除了常見的六方氮化硼(白石墨)外,還有立方氮化硼(CBN)、菱方氮化硼(RBN)、纖鋅礦型氮化硼(WBN)等變體,…
-
2024-09-20 15:44:30
氮化硼(Boron Nitride, BN)是一種重要的無機化合物,廣泛應(yīng)用于電子、新能源、航空航天等多個高科技領(lǐng)域。其獨特的物理和化學性質(zhì),如高熱導(dǎo)率、電絕…
-
2024-09-14 08:27:33
莫爾超晶格已被證明是一個非常豐富的材料平臺,通過改變扭轉(zhuǎn)角、摻雜或電場來設(shè)計電子帶,可以實現(xiàn)不同的物質(zhì)相。然而,現(xiàn)有的莫爾系統(tǒng)在各個方面都存在…
-
2024-09-07 08:26:32
六方氮化硼(h-BN)納米材料,如氮化硼納米顆粒(BNNPs)、氮化硼納米管(BNNTs)、氮化硼納米纖維(BNNFs)、氮化硼納米片(BNNSs),被認為是近年來最…