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物理所北大等多單位氮化硼成果 登上最新Science!
信息來源:本站 | 發(fā)布日期: 2024-05-29 15:23:35 | 瀏覽量:128417
常見的六方相氮化硼(hBN)因其化學(xué)穩(wěn)定、導(dǎo)熱性能好和表面無懸掛鍵原子級平整等特點(diǎn),被視為理想的寬帶隙二維介質(zhì)材料。菱方相氮化硼(rBN)在保持hBN眾多優(yōu)異性質(zhì)的同時,由于非中心對稱的ABC堆垛結(jié)構(gòu),具有本征的滑移鐵電性和非線性光學(xué)性質(zhì),是極具應(yīng)用潛力的功能材料。單…
常見的六方相氮化硼(hBN°)因其化學(xué)穩(wěn)定、導(dǎo)熱性能好和表面無懸掛鍵原子級平整等特點(diǎn),被視為理想的寬帶隙二維介質(zhì)材料。菱方相氮化硼(rBN)在保持hBN眾多優(yōu)異性質(zhì)的同時,由于非中心對稱的ABC堆垛結(jié)構(gòu),具有本征的滑移鐵電性和非線性光學(xué)性質(zhì),是極具應(yīng)用潛力的功能材料。單晶二維菱面氮化硼可以通過化學(xué)氣相沉積、機(jī)械剝離等制備。它的晶格結(jié)構(gòu)類似于石墨烯,但由硼和氮原子組成,硼原子和氮原子以交替排列的方式形成了一種類似于菱形的晶格結(jié)構(gòu)。這種材的特殊結(jié)構(gòu)賦予了它許多優(yōu)異的性質(zhì)。單晶二維菱面氮化硼具有極高的硬度,比鋼鐵還要硬約3倍,可以用作高性能刀具等工具材料。它具有優(yōu)異的熱導(dǎo)率,能夠有效傳導(dǎo)熱量,因此可以用于制備高效的散熱材料。單晶二維菱面氮化硼還具有良好的電子傳輸性能,可以應(yīng)用于電子器件等領(lǐng)域。
其困難在于快速生長的首層hBN薄膜對襯底催化產(chǎn)生屏蔽效應(yīng),阻礙后續(xù)層數(shù)的持續(xù)生長,而且界面間B和N原子的范德華作用導(dǎo)致具有AA’A堆垛的hBN晶體在成核過程中具有能量優(yōu)勢。來自中科院物理所白雪冬、北京大學(xué)劉開輝、中科院深圳先進(jìn)院丁峰等人,基于表面對稱性破缺襯底面內(nèi)、面外協(xié)同調(diào)控的創(chuàng)新機(jī)制,即通過在單晶金屬鎳表面構(gòu)建由(100)晶面和(110)晶面組成斜面高臺階,在化學(xué)氣相沉積的形核階段匹配并逐層鎖定rBN晶格的面內(nèi)晶格取向和面外滑移矢量,進(jìn)而在大面積范圍內(nèi)誘導(dǎo)形成同向rBN晶疇。掃描透射電子顯微鏡(STEM)觀測表明,取向一致的rBN晶疇通過逐層無縫拼接,形成具有精準(zhǔn)ABC原子堆垛的晶體結(jié)構(gòu),成功制備出rBN單晶,面積可達(dá)4×4平方厘米。以標(biāo)題為:“Bevel-edge epitaxy of ferroelectric rhombohedral boron nitride single crystal”發(fā)表在Nature上。
用籽晶生長法實(shí)驗(yàn)制備了典型尺寸為4 × 4 cm2的單晶Ni(520)箔襯底(圖2a)。X射線衍射(XRD)2θ掃描圖案(圖2b)、重建的單晶XRD數(shù)據(jù)(圖2b的插圖)和電子背散射衍射(EBSD)圖(圖2c、d)揭示了所制備的襯底的單一結(jié)晶度。在表面重建階段之后,可以通過原子力顯微鏡(AFM)測量觀察到由平臺Ni(100)和斜面Ni(110)組成的聚束臺階的形態(tài),因?yàn)榛诖竺娣e上的統(tǒng)計數(shù)據(jù),兩個刻面之間的角度似乎約為135°(圖2 e,f)。然后,發(fā)現(xiàn)在成核階段中通過這種聚束步驟引導(dǎo)每層中具有一致取向的多層三角形域(圖2g),并且通過具有六重對稱性和相干增強(qiáng)強(qiáng)度的偏振相關(guān)二次諧波產(chǎn)生(SHG)圖案驗(yàn)證了該域的無扭曲堆疊(圖2 h)。我們進(jìn)一步進(jìn)行了平面和橫截面高角度環(huán)形暗場(HAADF)掃描透射電子顯微鏡(STEM)的原子分辨測量,以明確顯示rBN相的ABC堆疊(圖2 i,j)。
圖1、斜面臺階外延生長多層菱方氮化硼單晶的原理和制備流程。© 2024 Nature
圖2、單晶襯底與菱方氮化硼晶疇的制備與表征。© 2024 Nature
發(fā)現(xiàn),緊鄰Ni基底表面的rBN層在高生長溫度下顯示出快速的增長速率,以防止B過度溶解到Ni基底中,這可能形成合金,從而破壞斜面邊緣的表面形態(tài)。發(fā)現(xiàn)這些rBN結(jié)構(gòu)域在大面積上單向排列(圖3a)。為了促進(jìn)這些rBN域的生長和縫合,利用在接近Ni的熔點(diǎn)的溫度下退火的稱為“去除聚束臺階”的特殊階段,將基底的形態(tài)從聚束臺階熔化成平坦表面,在該平坦表面上可以實(shí)現(xiàn)這些rBN域中的逐層生長和縫合模式(圖3b)。原子分辨的STEM圖像也被收集在兩個單向排列的rBN多層和雙層結(jié)構(gòu)域的接合區(qū)域中的凹角周圍,以及完全相同的晶格。驗(yàn)證了無晶界的無縫拼接行為(圖3c,d)。
圖3、取向一致的菱方氮化硼晶疇逐層無縫拼接形成均勻單晶薄膜。© 2024 Nature
圖4、菱方氮化硼滑移鐵電性表征。© 2024 Nature
1、相比之下,在沒有聚束臺階的指導(dǎo)下,生長態(tài)BN層的堆疊順序往往是hBN相的AA′A型。因此,得出結(jié)論,從這些斜面臺階邊緣的精確控制導(dǎo)致形成的rBN域。
2、通過在附加蝕刻過程之前和之后的SHG映射的原位比較,發(fā)現(xiàn)在生長之后立即進(jìn)行的蝕刻消除了未縫合的多余層,而不損害所生長的rBN膜的表面質(zhì)量。
3、通過理論計算,發(fā)現(xiàn)rBN非中心對稱堆垛會導(dǎo)致其層間電極化矢量在面外方向積累,展現(xiàn)鐵電性。
本文已經(jīng)報道了一種簡單的方法,通過斜面邊緣外延的二維層,在每個接口有效地控制每一層的晶格取向和滑動矢量。在由平臺Ni(100)和斜面Ni(110)組成的平行臺階聚束形貌的襯底上,生長了4 × 4cm ~ 2的rBN單晶薄膜,厚度在2.2 ~ 12 nm范圍內(nèi)。然后,在生長的rBN層中證明了具有高居里溫度的魯棒,均勻和可切換的鐵電性,這對于實(shí)現(xiàn)基于多功能2D介電材料的先進(jìn)器件具有很大的希望。該成果提出了傾斜臺階面制備多層菱方氮化硼單晶的新方法,創(chuàng)新表面外延生長模式,通過精準(zhǔn)排列三維空間原子,人工制造新型晶體,賦予鐵電存儲功能,為制造存算一體器件提供新材料策略,助力人工智能時代芯片技術(shù)的變革性發(fā)展。
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2024-10-15 09:49:51
常見的六方相氮化硼(hBN)因化學(xué)穩(wěn)定、導(dǎo)熱性能好以及表面無懸掛鍵原子級平整等特點(diǎn),被視為理想的寬帶隙二維介質(zhì)材料。菱方相氮化硼(rBN)可以保持h…
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2024-10-07 09:23:20
多數(shù)晶體內(nèi)原子、分子排列并非完美無暇,也因此會形成晶體缺陷,而科學(xué)家最近發(fā)現(xiàn)層狀二維材料存在的單原子缺陷,竟無需其他特殊條件就可在室溫下保留幾…
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2024-09-28 09:33:56
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2024-09-20 15:44:30
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2024-09-14 08:27:33
莫爾超晶格已被證明是一個非常豐富的材料平臺,通過改變扭轉(zhuǎn)角、摻雜或電場來設(shè)計電子帶,可以實(shí)現(xiàn)不同的物質(zhì)相。然而,現(xiàn)有的莫爾系統(tǒng)在各個方面都存在…
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2024-09-07 08:26:32
六方氮化硼(h-BN)納米材料,如氮化硼納米顆粒(BNNPs)、氮化硼納米管(BNNTs)、氮化硼納米纖維(BNNFs)、氮化硼納米片(BNNSs),被認(rèn)為是近年來最…